使用2D有机框架和固态纳米流体通道进行汞检测

　　百检网资讯：固态纳米流体通道是用于选择性传感分析物的有前途的工具。然而，识别部分与分析物的延迟相互作用阻碍了它们在快速检测设备中的应用。在*近发表在《分析化学》杂志上的一篇文章中，研究人员制造了二维共价有机框架(2DCOF)，将它们整合到固态纳米流体通道中，并实现了可以检测样品中污染物的选择性、灵敏和快速识别单元分析物。
　　威胁人类健康的污染物，包括重离子、生物毒素、兽药、食源性病原体和存在于食品和环境中的杀虫剂，需要强大的分析平台来快速检测这些污染物。
　　尽管配备液相或气相色谱的高性能质谱、电化学检测和荧光传感可用于分析实际样品，但更灵敏、快速、选择性和便携的分析设备是非常需要的。
　　用特定识别部分功能化的固态纳米流体通道对传感特定分析物具有敏感性和选择性。为此，纳米流体传感器甚至对??单个分子都敏感，导致稳态电流变化归因于纳米流体通道的化学变化、润湿性、表面电荷和直径。
　　在纳米流体通道中引入特定的识别部分，包括苯基硼酸、适体、抗体和金属有机框架(MOF)，可以提高目标特异性选择性。然而，识别部分和目标之间的时间延迟相互作用限制了基于纳米流体通道的传感器作为快速检测器的使用。
　　因此，改善纳米流体通道上识别部分和分析物之间的相互作用动力学至关重要。结晶COF具有有序的结构、永久性孔隙和大表面积，并且已知具有增强的与分析物相互作用的动力学，这表明2DCOF可以成为有前途的纳米流体通道。
　　在本研究中，研究人员设计了一种基于2DCOF功能化阳*氧化铝(AAO)的纳米流体传感器，用于精确快速地检测污染物。二维硫脲连接COF(JNU-3)-功能化AAO(JNU-3@AAO)是通过用JNU-3通过共价相互作用装饰AAO的外表面而制造的。
　　此外，通过选择Hg(II)作为分析物，确认了制备的纳米流体传感器的灵敏度。JNU-3对Hg(II)的亲和力提高了基于JNU-3@AAO的Hg(II)识别传感器的选择性和动力学。这些传感器非常适合用于检测水和大米样品中的汞污染的实际应用。
　　研究成果
　　扫描电子显微镜(SEM)图像显示，AAO与(3-氨基丙基)-三乙氧基硅烷(APTES)的反应产生了比原始AAO更光滑的表面，证实了AAO-胺(NH2)的形成。AAO-NH2与COF单体的后续反应导致颜色从白色变为深橙色，表明JNU-3生长。
　　控制COF单体的浓度调整了键合JNU-3的量。将1,3,5-三甲酰间苯三酚(Tp)浓度从每升0.05摩尔增加到0.1摩尔会导致纳米通道的颜色变深。SEM图像显示，随着Tp浓度增加到0.075摩尔/升，获得的JNU-3覆盖了所有通道，并且延长增加到0.1摩尔/升导致反应管充满COF，这降低了JNU-的重现性。3@AAO。
　　从X射线光电子能谱(XPS)获得的AAO-NH2的光谱显示出氮(N)1s和硅(Si)2p的峰，这描述了从APTES引入的-NH2基团。类似地，JNU-3@AAO的XPS光谱显示硫(S)2p峰，表明JNU-3在AAO-NH2上生长。
　　接触角和zeta(ζ-)电位的变化也证明了JNU-3@AAO的形成。在引入带正电荷的-NH2时，ζ电位从-43.3±1.8变为-11.8±1.3电子伏特。JNU-3@AAO与Tp和1,4-亚苯基双-(硫脲)(Pa-S)的原位反应导致ζ电位进一步下降至-42.1±3.1电子伏特，这种下降归因于JNU-3上的负电荷。
　　由于APTES的烷基链，JNU-3@AAO的接触角从17.2±1.4增加到35.1±0.6度。由于JNU-3的亲水性较低，在JNU-3@AAO与Tp和Pa-S反应后，观察到接触角额外增加至49.5±1.9度。
　　AAO-NH2的粉末X射线衍射(PXRD)图显示没有PXRD峰。然而，JNU-3@AAO揭示了JNU-3在3.50和5.99度处存在两个特征峰，表明JNU-3在AAO-NH2上的结晶度。